Comparing the chemical behaviours of Neptunium and Plutonium in natural ground-waters

Quelques généralités sur la chimie des actinides d’une part et sur la composition des eaux souterraines de sites géologiques candidats potentiels pour le stockage de déchets radioactifs d’autre part, permettent d’expliquer qualitativement la très faible solubilité d’actinides dans ces conditions. Une image plus précise est donnée à l’aide de diagrammes de Pourbaix qui montrent notamment la différence de comportement du plutonium et du neptunium, et une estimation de la stabilité de AnO_2+x (An~= Np ou Pu).

La solubilité du neptunium serait sensible à une perturbation oxydante, même amortie par le milieu géologique, en raison de l’oxydation de Np(IV) en Np(V), ce qui est cohérent avec les études américaines du site de Yucca Mountain. Ce ne serait pas le cas dans la formation géologique française du Callovo-Oxfordien, où le neptunium pourrait même être légèrement moins soluble que le plutonium en raison de la possible réduction de Pu(IV) en Pu(III)~; le transport de particules contaminées à travers la couche argileuse y étant également a priori improbable.

Quelques indications sont finalement données sur un des développements méthodologiques générés par de telles études en chimie~: le calcul des coefficients d’activité.