Étude théorique ab initio des surfaces d'oxydes: application aux supports de catalyseurs

Les méthodes de chimie quantique sont devenues un outil de choix pour la compréhension des phénomènes de surface~: l’utilisation de modèles thermodynamiques couplés aux calculs ab initio permet de prédire la structure et la réactivité d’une surface en fonction de la température, de la pression et de la composition de la phase gaz en interaction avec la surface.

Cet article présente la méthodologie utilisée pour déterminer la structure des surfaces d’oxydes pour des conditions expérimentales données (température, pression). Cette méthodologie est ensuite appliquée au cas de l’alumine~λ, support de catalyseurs très utilisé en raffinage du pétrole. Les premiers modèles réalistes des surfaces d’alumine~λ, prenant en compte la variation du taux de couverture en hydroxyle de surface en fonction de la température, ont ainsi été élaborés~: ils permettent de proposer une attribution précise des fréquences de vibration des OH de surface et d’étudier les modifications induites par la chloration de la surface. Plus largement, ces travaux ouvrent la voie à la simulation ab initio de catalyseurs solides industriels et à la prédiction de leur activité.