Density functional theory simulations of heterogeneous catalysts based on amorphous silica-alumina

Les catalyseurs hétérogènes industriels les plus efficaces sont généralement des systèmes très complexes, notamment lorsqu’ils sont amorphes. C’est le cas d’une classe d’aluminosilicates, les silice-alumines amorphes, qui jouent un rôle important en catalyse d’hydrocraquage, notamment du fait de leurs propriétés acides de Brønsted.

Malgré une littérature expérimentale abondante, en termes de caractérisations spectroscopiques et d’études catalytiques, la nature et le comportement des sites acides de ces matériaux demeurent l’objet d’un vaste débat. La chimie théorique est un outil puissant pour traiter ces problématiques.

Cet article illustre des avancées récentes dans le domaine, en présentant la mise au point d’un modèle à l’échelle atomique de la surface d’alumines silicées, un des représentants de la famille des silice-alumines amorphes, par le biais de la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Ces travaux ont permis de révéler l’existence de sites originaux de type «silanol pseudo-pontant» qui présentent des propriétés d’adsorption et de restructuration originales, permettant de rationaliser le comportement de ces matériaux complexes vis-à-vis de molécules sondes basiques, d’anticiper des modifications des mécanismes impliquant des carbocations par rapport aux zéolithes, et de quantifier les différences structurales avec l’alumine en ce qui concerne l’interaction avec des complexes métalliques du cobalt(II).